《自然-化学》
科学家解析苯酚对位-间位异构化
近日，加拿大麦吉尔大学的研究团队报道了苯酚的对位-间位异构化。相关研究成果发表于《自然-化学》。
在自然界中普遍存在的苯酚及其衍生物，是至关重要的工业化学品。它们的性质与芳环的相对取代模式密切相关，反映了OH基团的电子效应。由于这些邻位、对位导向效应，间位取代酚在历史上更难合成。
研究人员描述了一种转换酚类的过程，该过程取决于相应的邻醌区域选择性重氮化。该方法直接从其更常见和可获得的对位取代异构体中获得间位取代苯酚，并显示出良好的化学选择性，使其能够在后期应用。通过改变OH基团的电子效应及其氢键轨迹，该换位可以使天然产物和现有化学库多样化，并可能使生产代表性不足的芳烃异构体缩短长度、降低成本。
相关论文信息：
https://doi.org/10.1038/s41557-024-01512-1
《自然-地球科学》
砧状云变薄暗示气候敏感性更强
近日，美国华盛顿大学西雅图分校的研究团队取得一项新突破。他们的最新研究揭示砧状云变薄意味着气候敏感性更强。该研究成果发表于《自然-地球科学》。
据介绍，随着气候变暖，热带对流产生的高云面积预计会缩小，而与这一变化相关的辐射反馈长期以来一直是备受争议的话题。世界气候研究计划在最近对气候敏感性的评估中发现，尽管存在很大的不确定性，但这种反馈基本上是负面的。
研究人员使用一种将高空云作为光学连续体的一部分，而不是具有固定不透明度实体的方法来检查云的响应。结果表明，高分辨率大气模型的集合不支持实质性的负反馈。相反，模型表明云面积和不透明度的变化共同起着微弱的正反馈作用。正的不透明度分量来自较厚的气候变冷的云相对于较薄的气候变暖的云，其面积不成比例地减少。
这表明，厚云区与对流翻转的速率紧密相关，而对流翻转的速率将会随着变暖而放缓，薄云区则受到其他不太确定过程的影响。正反馈与以前的估计明显不同，并引起平衡气候敏感性的中位数估计值相对于以前的社区评估值正偏移0.3摄氏度。
相关论文信息：
https://doi.org/10.1038/s41561-024-01420-6
《物理评论A》
研究揭示完全阻塞里德伯原子系综的量子动力学
近日，美国QuEra Computing公司的研究团队揭示了完全阻塞里德伯原子系综的量子动力学。相关研究成果发表于《物理评论A》。
该研究团队专注于研究具有排列对称性的强相互作用原子系综，通过这一特性，研究人员成功地在任意长的演化时间内计算出数百个原子的某些集体观测值。这一系统是通过一个特殊的三能级原子系综实现的，其中一个能级对应高度激发的里德伯态。在全对全里德伯阻塞的极限条件下，原子排列的变化并不会影响哈密顿量。
利用表象理论中的技术，研究人员构造了哈密顿量的块对角线形式，其中最大块的大小仅随系统大小线性增加。研究人员应用这一形式推导出有效的脉冲序列，从而制备出任意排列不变的量子态。此外，他们研究了猝灭后的量子动力学，揭示了系统缓慢热化并表现出明显复苏的参数状态。这项研究结果为大型相互作用和不可积量子系统的实验和理论研究创造了机会。
相关论文信息：
https://doi.org/10.1103/PhysRevA.109.043111
《美国化学会志》
对含锆金属有机框架进行相工程实现高效渗透压能量转化
近日，沙特阿卜杜拉国王科技大学Yu Han课题组通过对含锆金属有机框架（MOFs）进行相工程，实现了高效渗透压能量转化，并通过直接成像实现了其结构进化。该研究发表于《美国化学会志》。
据介绍，在MOF中以可控的方式产生结构缺陷对合成提出了重大挑战，同时，确定这些缺陷的类型和分布也是表征的艰巨任务。
在这项研究中，课题组证明了通过使用2-磺酰对苯二甲酸作为配体来合成Zr或Hf基MOF，可以很容易地促进从常见的fcu拓扑到罕见的jmt拓扑的晶体相变，仅适用一种简单的混合溶剂策略。jmt相以一个广泛开放的框架为特征，被认为是fcu阶段的衍生物，通过引入缺团簇缺陷而产生。
研究小组使用超低剂量高分辨率透射电子显微镜，已经确定了这两个MOF相的中间态以及它们形成的新型核壳结构。除了促进相工程，在MOF中加入磺酸基赋予离子选择性，使其适用于通过混合基质膜制造渗透压能量收集应用。含有jmt相MOF的膜在50倍盐度梯度下表现出异常高的峰值功率密度，这可归因于这种新型MOF材料的大孔径、广泛的孔隙度和丰富的磺酸基。
相关论文信息：
https://doi.org/10.1021/jacs.4c00716
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